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                    《科學通報》

                    開博時間:2019-09-06 16:50:00

                    《科學通報》是主要報道自然科學各學科基礎理論和應用研究方面具有創新性、高水平和重要意義的研究成果。報道及時快速,文章可讀性強,力求在比較寬泛的學術領域產生深刻影響。

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                    CO2加氫耦合芳胺和硝基芳烴N-烷基化催化劑

                    2021-05-20 12:40:00

                      N-烷基芳胺是石油化工、橡膠產業、染料制備、藥物研發和精細化學品合成等領域的重要中間體。傳統的N-烷基芳胺合成往往存在原料價格較高、反應設備腐蝕和易于造成環境污染等問題。近年來,以儲量豐富的溫室氣體CO2為碳源,將CO2加氫與芳胺或硝基芳烴N-烷基化反應耦合,以制備N-烷基芳胺的研究取得了顯著進展。

                      廈門大學袁友珠教授課題組聯合中國科學院青島生物能源與過程研究所楊勇教授和中國科學院長春應用化學研究所趙玉鳳教授,在《科學通報》發表綜述文章,總結了CO2加氫耦合芳胺和硝基芳烴N-烷基化催化劑研究進展,重點介紹了CO2加氫與苯胺、N-甲基苯胺或硝基苯N-烷基化耦合反應中,均相或多相催化劑的構效關聯、影響因素以及催化反應機理,并對該領域的催化劑研發前景進行展望。

                      芳胺或硝基芳烴N-烷基化產物包括N-甲基芳胺,N,N-二甲基芳胺,N-烷基甲酰胺和N-乙基芳胺等。N-烷基芳胺作為芳胺或硝基芳烴N-烷基化反應的代表性產物,在精細化工領域用途廣泛。近些年來,科研工作者采用甲醇、甲醛、多聚甲醛、甲酸、或碳酸二甲酯等為甲基化試劑,實現N-烷基化產物的選擇性制備(圖1),并發展光熱協同催化方法制備目標產物。


                      圖1 芳胺或硝基芳烴N-烷基化反應

                      CO2是儲量豐富、綠色環保的C1資源。CO2加氫在甲醇、甲酸、甲烷、二甲醚以及低碳醇的合成中取得了顯著進展,也與C-烷基化和N-烷基化反應耦合實現了高附加值化學品的合成(圖2)。


                      圖2 CO2加氫與芳烴烷基化耦合

                      近年來,各類化合物與CO2加氫耦合構筑C?C和C?N鍵合成化學品的反應體系相繼報道。例如,與苯或甲苯烷基化耦合制備甲苯或對二甲苯;與NH3反應合成N,N-二甲基甲酰胺,以及利用與芳胺或硝基芳烴耦合N-烷基化制備芳胺N-烷基化產物。CO2加氫與N-烷基化反應耦合改變了以往采用醇類和鹵代烷等原料制備N-烷基化產物的方式,在一定程度上改善了反應過程中高溫高壓、副反應較多、設備腐蝕和環境污染等問題,并助力緩解溫室氣體效應;同時,水作為反應過程中的唯一副產物,使得反應更加綠色環保。

                      CO2具有熱力學上的穩定性和動力學上的惰性,因而,研發高效催化劑和催化體系是熱點和難點。將CO2加氫與芳胺和硝基芳烴N-烷基化耦合無疑是一舉兩得的路線(圖3)。


                      圖3 CO2加氫與硝基芳烴和芳胺N-烷基化耦合的反應路線

                      但是,CO2加氫與芳胺N-烷基化反應耦合,在產物選擇性方面存在串聯反應的關系。而且,均相催化體系中催化劑與產物難于分離,而多相催化體系中催化劑易燒結失活、穩定性差。因此,本文綜合討論了CO2加氫與芳胺和硝基芳烴N-烷基化耦合的催化劑研究進展、產物選擇性的控制因素和催化劑作用機理,并對該領域的研究前景進行相關展望。

                      早在20世紀90年代,利用CO2和H2在多相催化劑下對胺類化物進行甲基化的概念就已經被提出,但直到近年來,在相對溫和的條件下,以貴金屬和非貴金屬為基礎的多相催化體系才獲得令人滿意的N-烷基化產物收率。此外,在對CO2加氫與芳胺和硝基芳烴N-烷基化耦合的理解基礎上,選擇性地把CO2轉化為其他功能化的N-烷基化合物仍有待深化和完善;而把CO2轉化C2化合物,進而與芳胺或硝基芳烴耦合N-烷基化,則是更具挑戰性的課題。

                    本文來自《科學通報》

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